遂，琅琊王李冲、越王李贞起兵反对，结果都兵败身死，同时参与起兵的韩王李元嘉、鲁王李灵夔、霍王李元轨、纪王李慎、江都王李绪、黄国公李撰、东莞郡公李融、常乐公主等，或被逼自杀，或斩首市曹，或死于流放途中。
自此，李唐宗室几乎被杀戮殆尽。
同年，五子李隆业出生。
公元六百九十年，侍御史傅游艺，率关中百姓九百人上表朝廷，请武则天称帝。
百官、宗室、外戚、四夷酋长，乃至僧尼、道士，纷纷劝进。
李旦迫于形势，也上表请母后称帝，并求赐武姓。
同年九月，武则天正式称帝，建立武周。
李旦被降为皇嗣，复名为“轮”，赐姓武氏，称“武轮”，迁居东宫，一切礼仪皆照皇太子规格。
太子李成器则降称皇孙。
自此，李旦成为了武氏诸王以及酷吏的攻击目标，开始了艰难的皇嗣生涯。
公元六百九十一年，魏王武承嗣的亲信张嘉福唆使洛阳百姓王庆之，纠集数百民众，诣阙上表，以“神不歆非类，民不祀非族”为由，请武则天废黜李旦的皇嗣身份，改立武承嗣为皇太子。
宰相岑长倩、格辅元反对变易皇嗣，被武承嗣诬以谋反，下狱被杀。
凤阁侍郎李昭德知道此事之后，不仅杖毙王庆之，还借机劝谏武则天，保住了李旦的皇嗣之位。
但后来，武则天在万象神宫举行祭祀典礼，竟不顾“皇太子为亚献”的礼制，避开了皇嗣李旦，改由武承嗣为亚献，并命梁王武三思为终献。
公元六百九十二年，六子李隆悌出生，但在七百零二年时薨。
公元六百九十三年，武则天的宠婢韦团儿因引诱李旦被拒，怀恨报复，诬告皇嗣妃刘氏、德妃窦氏用巫蛊之术诅咒武则天。
武则天将刘妃、窦妃秘密处死，埋在宫中。
李旦对于两个妃子的失踪，丝毫不敢提及，在武则天面前也表现得泰然自若，仿佛什么都没有发生过。
韦团儿还想加害李旦，结果遭到告发而被处死。
不久后，尚方监裴匪躬、内常侍范云仙也因私下谒见李旦被杀。
自此，李旦被剥夺了接见公卿百官的权力。
后来，李旦又被诬告谋反，武则天命酷吏来俊臣审理。
来俊臣对东宫属官乐工安金藏，刑讯逼供，让他们“招出”李旦谋反的实情，但他当众剖腹，以表明皇嗣没有谋反。
武则天见状，深受感动，不再怀疑李旦，命来俊臣停止审理，李旦才因此而幸免于难。
公元六百九十八年，武则天在狄仁杰、王方庆等大臣的劝说下，决定将政权归还给李氏。
武则天命人将废黜为庐陵王的李显从房陵召回洛阳。
李旦见状，数次称病不朝，请让位于中宗。
显然，李旦称病只是一个借口，他深刻知道，按照长幼的次序，兄长被迎接回到宫中，就表明母后还是有意把兄长选立为继承人的，另外，他更不愿意陷入和皇兄的政治较量。
时年九月，武则天复立李显为皇太子。
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